专利详情

标题一种基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法
[标]当前申请(专利权)人南开大学
申请日2022年4月19日
申请号CN202210414087.1
公开(公告)日2024年9月20日
公开(公告)号CN114822711B
授权日2024年9月20日
法律状态/事件授权发明
专利类型授权
发明人史国良 | 王振宇 | 许博 | 冯银厂
受理局中国
当前申请人(专利权)地址300350 天津市津南区海河教育园同砚路38号 (天津,天津,津南区)
IPC分类号G16C20/30 | G16C20/70 | G01N33/00
国民经济行业分类号-
代理机构天津耀达律师事务所
代理人张耀
被引用专利数量-
专利价值-

摘要

一种基于观测数据的多种大气污染物‑温室气体协同溯源方法,涉及大气颗粒物、气态污染物和温室气体领域,包括以下步骤:(1)协同溯源技术的在线数据预处理;(2)协同溯源技术的污染物比值的设定;(3)协同溯源技术参数的建立:计算PM2.5、气态污染物、CO2的加权系数;(4)多种大气污染物‑温室气体协同溯源技术的构建:提出协同溯源计算公式,识别SO2‑NOx‑VOCs及PM2.5‑CO2的共同源类,量化共同源影响。本发明提供的基于观测数据的多种大气污染物‑温室气体协同溯源方法能直接识别并量化PM2.5、气态污染物和CO2的协同源影响,为未来共同治理空气污染和减缓气候变化提供启示,具有良好的应用前景。

1.一种基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,包括以下步骤:
(1)基于协同溯源技术的在线数据预处理:剔除异常值及统一单位;
(2)基于协同溯源技术的污染物及碳比值的设定:模型基础设置和源谱特征约束;
(3)多种大气污染物-温室气体协同溯源技术参数的建立:确定颗粒物、气态污染物、二氧化碳的浓度阈值、权重及加权系数;
(4)利用新型受体模型,同步识别和量化单一污染物的污染来源及源影响:将PM2.5、CO2、CO、SO2、NOx、VOCs气态污染物纳入PMF/ME2-SR模型,依次计算各物质的来源及影响;
(5)多种大气污染物-温室气体协同溯源技术的构建:提出协同源影响计算公式,进而识别多种气态污染物SO2-NOx-VOCs及PM2.5-CO2的协同源类并计算协同源影响;
步骤(3)多种大气污染物-温室气体协同溯源技术参数的建立:使用等式(1),计算PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO2的浓度阈值、权重及加权系数;
采用标准偏差和浓度范围阈值计算加权系数,如等式(1)所示:

这里Ci为采样时i物种的监测浓度;为物种i在j源中源影响的标准偏差;RTi是物种i所属的浓度范围阈值,其中和采用的标准限值分别是35μg·m-3,50μg·m-3,和100μg·m-3,RTVOCs采用污染源最大允许排放浓度120000μg·m-3,CO2的标准限值根据PM2.5数据中35μg·m-3的百分位数进行估算,估算值为759554μg·m-3;
步骤(4)利用新型受体模型,同步识别和量化单一污染物的污染来源及源影响:将PM2.5、CO2、CO、SO2、NOx、VOCs气态污染物纳入PMF/ME2-SR模型,利用等式(2)对PM2.5进行源解析,基于此结果依次计算出SO2、NOx、VOCs、CO2的源影响:

这里xij是j物种在i样本中的浓度μg·m-3;gik是第i个样本来自k源的来源贡献μg·m-3;fkj是j物种来自k源的分数μg·m-3/μg·m-3;eij是残差(μg·m-3);p是因子数;
步骤(5)多种大气污染物-温室气体协同溯源技术的构建:基于上述步骤提出协同源影响计算公式等式(3),采用加权平均法,整合多种气态污染物SO2-NOx-VOCs及PM2.5-CO2的共同源类并计算协同源影响:

这里为源jμg·m-3在采样过程中的整体影响;Sij是源j中物种i的影响;Wji为第j源影响的计算权重。
2.根据权利要求1所述的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,其特征在于:步骤(1)基于协同溯源技术的在线数据预处理:是利用在线监测仪器监测的细颗粒物PM2.5、气态污染物SO2,NOx,VOCs、温室气体CO2浓度及气象参数,筛选数据、剔除异常值、从而构建单位统一的多组分在线数据,为协同源影响的计算做准备;所述的气象参数包括但不限于温度或太阳辐射。
3.根据权利要求1所述的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,其特征在于:步骤(2)基于协同溯源技术的污染物及碳比值的设定:是设置模型的基础设置包括:行、列数、选择因子个数和不确定性参数;同时将污染物与碳的比值作为源谱特征约束纳入到PMF/ME2-SR模型中,从而更好地反映实际源谱中的物理特征。
4.根据权利要求1所述的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,其特征在于:多种大气环境气体的观测数据用作同步输入数据的前处理;
模型计算过程中将污染物与碳的比值作为源谱特征约束纳入,添加特征化合物比值为约束条件,增强解析结果的准确性和环境物理意义。
5.根据权利要求1所述的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,其特征在于:利用等式(1),计算PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO2的浓度阈值、权重及加权系数。
6.根据权利要求1所述的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,其特征在于:利用等式(2)对PM2.5进行源解析,基于此结果依次计算出SO2、NOx、VOCs、CO2的源影响。
7.根据权利要求1所述的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,其特征在于:采用加权平均法,提出了等式(3)来整合SO2-NOx-VOCs与PM2.5-CO2的协同源影响。

技术领域
[0001]本发明涉及大气颗粒物、气态污染物和温室气体领域,具体涉及一种基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法。
背景技术
[0002]空气污染和气候变化在世界范围内引起了越来越多的关注,并且大大增加了对公众健康和环境的威胁。作为一种主要的空气污染物,PM2.5对心血管、免疫和神经系统有不利影响,可能会增加发病率和死亡率。但据报道,由于气态前体(SO2、NOx、VOCs)的非线性光化学反应形成了硫酸盐、硝酸盐、铵和二次有机气溶胶(SOA),这使得某些地区的二次组分显著增强。因此,颗粒物污染仍然不容忽视。此外,气候变化已被证明对人类健康产生有害影响。自工业革命以来,人口的增长、农业活动的密集化和能源(如化石燃料)的使用带来了前所未有的气候变暖。CO2作为大气中一种典型的温室气体,通过干扰地球的自然碳循环,迫使气候失衡。因此,减少CO2的排放迫在眉睫。
[0003]值得注意的是,气候变化、颗粒物和气态污染物之间有着错综复杂的联系。一方面,大气中二氧化碳的增加会吸收从地球表面反射的太阳辐射,释放长波辐射,产生温室效应,从而导致全球变暖。气候变化导致温度、辐射、降水、风速等气象因素的变化,影响污染物的产生、积累和扩散。另一方面,受气体前体光化学生成影响的污染物(气溶胶)可以通过改变大气辐射收支和影响云的形成进一步影响气候系统。因此,需要制定一套同步减少二氧化碳、颗粒物和气态污染物的协同方法。
[0004]空气污染与温室气体有着相同的根源和来源。人类活动不仅会排放CO2等温室气体,还会同时排放以PM2.5、SO2、NOx、VOCs为代表的空气污染物。因此,协同控制空气污染物与温室气体的减排是实现空气污染与气候变化的治理的有效途径。
发明内容
[0005]本发明的目的是解决当前基于在线监测数据与受体模型联用的在线源解析技术中,无法通过自动化方法得到多物种共同源类协同源影响的问题;基于较高时间分辨率测量仪器得到的在线监测数据,结合受体模型,自动计算单个物种源影响,同步识别并量化颗粒物、气态污染物、二氧化碳的污染来源及影响;同时提供了一种基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法。本发明提供的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,通过计算加权平均系数,能够直接量化颗粒物、多种气态污染物(SO2-NOx-VOCs)、温室气体共同源类的协同源影响,整合SO2-NOx-VOCs与PM2.5-CO2的协同溯源结果。这一发明对未来共同治理空气污染和减缓气候变化提供启示。
[0006]本发明提供的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,采用的技术方案如下:
[0007]第1步:基于协同溯源技术的在线数据预处理:剔除异常值及统一单位;
[0008]基于不同在线仪器监测的高时间分辨率的气象污染物浓度及气象因素构成的模型输入前数据,具体包括如下:
[0009](1)颗粒物及其组分数据:包括PM2.5的关键成分元素(Ca、K、Pb、Cr、Cd、Zn、Cu、Ni、Fe、Mn、Ti);水溶性离子(Na+,K+,Mg2+,Ca2+,Cl-,F-,NO3-,SO42-,NH4+);碳物质(OC、EC)。
[0010](2)温室气体和气态污染物:包括CO2,SO2、H2S、NO、NO2、NH3、CO和54种VOCs(乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基丁烷、环戊烷、异戊烷、正戊烷、甲基环戊烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、2,3-二甲基戊烷、2,4-二甲基戊烷、2,2,4-三甲基戊烷、2,3,4-三甲基戊烷、正己烷、环己烷、2-甲基已烷、3-甲基己烷、甲基环己烷、正庚烷、2-甲基庚烷、3-甲基庚烷、正辛烷、正壬烷、正癸烷、乙烯、丙烯、反-2-丁烯、1-丁烯、顺-2-丁烯、反-2-戊烯、1-戊烯、顺-2-戊烯、异戊二烯、1-己烯、苯、甲苯、乙苯、间-对二甲苯、苯乙烯、邻二甲苯、异丙苯、正丙苯、间-乙基甲苯、对-乙基甲苯、邻-乙基甲苯、1,2,3-三甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3,5-三甲苯、间-二乙苯、对-二乙苯、乙炔)。
[0011](3)气象数据包括:风速、风向、温度、湿度、降水、压力、能见度和太阳总辐射。
[0012](4)预处理:筛选数据,剔除异常值和空白值,换算并统一所有物质的测量单位。
[0013]第2步:基于协同溯源技术的污染物及碳比值的设定:模型基础设置和源谱特征约束(纳入特征物种的比值);
[0014]因子分析模型是基于大量的统计方法,利用受体的化学成分来获得源成分谱和源贡献。由于PMF计算过程中没有充分考虑物理意义的合理性,有时提取的因子与实际源成分谱不同,难以区分共线性源类。针对这一问题,提出了基于线性拟合的PMF/ME2-SR模型。PMF/ME2-SR允许将特征物种比值作为提取过程的约束条件纳入模型,使提取的因子更具物理性质。本发明应用PMF/ME2-SR模型进行计算,需要输入的参数包括输入数据的行数(7531行)、列数(30列)、提取的因子个数(6个)以及不确定性参数(c1=0.1425;c2=0.0;c3=0.05)。同时,以燃煤源和汽车尾气中SO2/CO的值作为特殊物种比值,并完成相应的模型设置。将特征物种比值输入到PMF/ME2-SR模型,能够反映实际源谱中的物理特征,使得提取的因子更具物理意义,在一定程度上加强了PMF的实际意义。本发明从物理意义角度出发,添加实际源谱中特征化合物比值为约束条件,使得计算出的结果更接近真实情况。
[0015]第3步:多种大气污染物-温室气体协同溯源技术参数的建立:确定颗粒物、气态污染物、二氧化碳的浓度阈值、权重及加权系数;
[0016]本发明提出并使用等式(1),计算PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO2的加权系数。采用标准偏差和浓度范围阈值计算加权系数,如等式(1)所示:
[0017]
[0018]这里Ci为采样时i物种的监测浓度;为物种i在j源中源影响的标准偏差;RTi是物种i所属的浓度范围阈值。其中和按照GB 3095-2012《环境空气质量标准》24小时平均I级标准限值(分别是35μg·m-3,50μg·m-3,和100μg·m-3)。RTVOCs采用GB 16297-1996中污染源最大允许排放浓度。目前由于CO2没有统一的标准限值,我们根据PM2.5数据中35μg·m-3的百分位数进行估算(估算值为759554μg·m-3)。
[0019]第4步:利用新型受体模型,同步识别和量化单一污染物的污染来源及源影响:将PM2.5、CO2、CO、SO2、NOx、VOCs气态污染物纳入PMF/ME2-SR模型,依次计算各物质的来源及影响;
[0020]将PM2.5、CO2、CO、SO2、NOx、VOCs等气态污染物纳入PMF/ME2-SR模型,利用等式(2)对PM2.5进行源解析,基于此结果依次计算出SO2、NOx、VOCs、CO2的源影响。
[0021]
[0022]这里xij是j物种在i样本中的浓度,(μg·m-3);gik是第i个样本来自k源的来源贡献,(μg·m-3);fkj是j物种来自k源的分数,(μg·m-3/μg·m-3);eij是残差(μg·m-3);p是因子数。
[0023]第5步:多种大气污染物-温室气体协同溯源技术的构建:提出协同源影响计算公式,进而识别多种气态污染物(SO2-NOx-VOCs)及PM2.5-CO2的共同源类并计算协同源影响。
[0024]基于上述步骤提出协同源影响计算公式(等式(3)),进而识别多种气态污染物(SO2-NOx-VOCs)及PM2.5-CO2的协同源类并计算协同源影响。采用加权平均法,提出了等式(3)来整合SO2-NOx-VOCs与PM2.5-CO2的协同溯源结果。
[0025]
[0026]这里为源j(μg·m-3)在采样过程中的整体影响;Sij是源j中物种i的影响;Wji为第j源影响的计算权重。
[0027]本发明的优点和有益效果:
[0028]本发明提供的基于观测数据的多种大气污染物-温室气体协同溯源方法,在计算过程中考虑并量化实际环境中多种污染物共同来源带来的影响,能通过自动化方法得到多种污染源排放的协同溯源结果,提高了实际应用能力,具有良好的推广应用前景。
附图说明
[0029]图1示出了本发明协同溯源技术的整体流程图。
[0030]图2示出了本发明协同溯源技术的详细流程图。
[0031]图3示出了整个采样周期内各污染源对PM2.5的贡献图。
[0032]图4示出了春季、夏季、秋季和冬季PM2.5的来源贡献图。
[0033]图5示出了春季、夏季、秋季和冬季分别对SO2、NOx和VOCs的源影响图。
[0034]图6示出了气态污染物(SO2-NOx-VOCs)与PM2.5-CO2的集成源影响。
具体实施方式
[0035]实施例1:
[0036]由附图1和附图2可知,本实例利用在线监测数据和PMF/ME2-SR模型进行多种大气污染物-温室气体共同源类协同源影响的计算,具体步骤如下:
[0037](1)基于协同溯源技术的在线数据预处理:剔除异常值及统一单位;
[0038]本发明基于不同在线仪器监测的高时间分辨率的气象污染物浓度及气象因素构成的模型输入前数据,所述的输入数据包括PM2.5、SO2,NOx和VOCs和气象数据的观测浓度。
[0039]采样时间:从2017年6月1日0时至2019年5月6日10时连续采样。经过剔除异常值和空白值之后,共获得有效受体数据7531条,并且将不同物质的单位统一为μg·m-3,利于后续分析。
[0040]采样仪器:PM2.5质量浓度采用beta衰减粒子监测仪(聚光科技,BPM-200,中国)进行测量。采用x射线荧光法(聚光科技,AMMS-100,中国)测定了PM2.5的关键成分元素(Ca、K、Pb、Cr、Cd、Zn、Cu、Ni、Fe、Mn、Ti等)。PM2.5中的水溶性离子(Na+,K+,Mg2+,Ca2+,Cl-,F-,NO3-,SO42-和NH4+)使用离子色谱仪(Thermo Fisher Scientific Inc.,URG 9000D,美国)记录。阳离子检测采用20mM甲烷磺酸,阴离子分析采用0.08mM Na2CO3/0.01mM NaHCO3。利用半连续热光学碳分析仪(聚光科技,OCEC-100,中国)对PM2.5的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析。通过在线仪器(API Inc.T360,T101,T201,T300,美国)检测了CO2和气态污染物的浓度,包括二氧化硫(SO2)、硫化氢(H2S)、氮氧化物(NOx=NO+NO2)、氨(NH3)和一氧化碳(CO)。54种VOCs的测量使用GC955系列仪器(Syntech Spectras Inc.,荷兰),包含乙烷、丙烷、异丁烷、正丁烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基丁烷、环戊烷、异戊烷、正戊烷、甲基环戊烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、2,3-二甲基戊烷、2,4-二甲基戊烷、2,2,4-三甲基戊烷、2,3,4-三甲基戊烷、正己烷、环己烷、2-甲基已烷、3-甲基己烷、甲基环己烷、正庚烷、2-甲基庚烷、3-甲基庚烷、正辛烷、正壬烷、正癸烷、乙烯、丙烯、反-2-丁烯、1-丁烯、顺-2-丁烯、反-2-戊烯、1-戊烯、顺-2-戊烯、异戊二烯、1-己烯、苯、甲苯、乙苯、间-对二甲苯、苯乙烯、邻二甲苯、异丙苯、正丙苯、间-乙基甲苯、对-乙基甲苯、邻-乙基甲苯、1,2,3-三甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3,5-三甲苯、间-二乙苯、对-二乙苯、乙炔。
[0041](2)基于协同溯源技术的污染物及碳比值的设定:模型基础设置和源谱特征约束;
[0042]本步骤应用PMF/ME2-SR模型进行计算,输入设置如下:
[0043]①行数:7531行;
[0044]②列数:30列;
[0045]③提取的因子个数:6;
[0046]④不确定性参数(c1=0.1425;c2=0.0;c3=0.05);
[0047]⑤比值约束:在PMF/ME2-SR平台计算过程中添加比值约束条件,以燃煤源和汽车尾气中SO2/CO的值作为特殊物种(如表1所示),添加到PMF/ME2的计算中。将特征物种比值输入到PMF/ME2-SR模型,能够反映实际源谱中的物理特征,使得提取的因子更具物理意义,在一定程度上加强了实际意义。本步骤从物理意义角度出发,添加实际源谱中特征化合物比值为约束条件,使得计算出的结果更接近真实情况。
[0048]表1以燃煤和汽车尾气中气态污染物的SO2-CO比值(质量/质量)作为优化过程的约束条件
[0049]
[0050](3)多种大气污染物-温室气体协同溯源技术参数的建立:确定颗粒物、气态污染物、二氧化碳的浓度阈值、权重及加权系数;
[0051]本发明提出并使用等式(1),计算PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO2的加权系数。采用标准偏差和浓度范围阈值计算加权系数,如等式(1)所示:
[0052]
[0053]这里Ci为采样时i物种的监测浓度;为物种i在j源中源影响的标准偏差;RTi是物种i所属的浓度范围阈值。其中和按照GB 3095-2012《环境空气质量标准》24小时平均I级标准限值(分别是35μg·m-3,50μg·m-3,和100μg·m-3)。RTVOCs采用GB 16297-1996中污染源最大允许排放浓度。目前由于CO2没有统一的标准限值,我们根据PM2.5数据中35μg·m-3的百分位数进行估算(估算值为759554μg·m-3)。
[0054](4)利用新型受体模型,同步识别和量化单一污染物的污染来源及源影响:将PM2.5、CO2、CO、SO2、NOx、VOCs气态污染物纳入PMF/ME2-SR模型,依次计算各物质的来源及影响;
[0055]将PM2.5、CO2、CO、SO2、NOx、VOCs等气态污染物纳入PMF/ME2-SR模型,利用等式(2)对PM2.5进行源解析,基于此结果依次计算出SO2、NOx、VOCs、CO2的源影响。
[0056]
[0057]这里xij是j物种在i样本中的浓度,(μg·m-3);gik是第i个样本来自k源的来源贡献,(μg·m-3);fkj是j物种来自k源的分数,(μg·m-3/μg·m-3);eij是残差(μg·m-3);p是因子数。
[0058]基于上述信息,计算了整个采样周期内各污染源对PM2.5的贡献,见附图3。图3中,二次硝酸盐是六种来源中最主要的贡献者,对PM2.5的贡献率为27%。燃煤&SOC对PM2.5质量的平均贡献为22%,与之前的研究相当。二次硫酸盐、土壤&沙尘、汽车尾气和生物质燃烧对PM2.5的贡献也非常显著,分别占20%、13%、12%和6%。
[0059]图4总结了各季节主要来源PM2.5的平均变化情况,图中每个季节从左至右的柱形代表的含义分别为:生物质燃烧、汽车排放、燃煤&SOC、土壤&沙尘、二次硝酸盐、二次硫酸盐。结果表明,污染源对PM2.5的贡献在冬季和秋季明显高于夏季和春季。春季,土壤&沙尘(18%)对PM2.5源贡献的影响大于其他季节,这与大风从地壳中悬浮沙尘密切相关;夏季以二次硫酸盐为主要来源,占总来源贡献的28%;秋季,二次硝酸盐对PM2.5的贡献最大(30%);冬季,燃煤&SOC(22%)和生物质燃烧(10%)是PM2.5的主要影响因素,其中生物质燃烧占比显著增加,这主要是居民供暖增加的结果。不同污染源对PM2.5浓度的相对贡献随着季节的变化而显著变化,这有助于快速识别污染源的优先控制。
[0060]不同污染源对不同气态前驱物的影响表现出较明显的季节差异,如图5所示,图中各季节中SO2柱形从左至右代表的含义分别为:生物质燃烧、汽车尾气、燃煤&SOC;NOx柱形从左至右代表的含义分别为:生物质燃烧、汽车尾气、燃煤&SOC;、二次硝酸盐;VOCs柱形从左至右代表的含义分别为:生物质燃烧、汽车尾气、燃煤&SOC。对于SO2,燃煤&SOC的影响在不同季节波动在55%-79%之间,揭示了燃煤&SOC对SO2的主导作用;车辆排放的影响稳定在16%左右,冬季仅小幅增加(17%);生物质燃烧的影响在冬季最大(28%)。利用这一技术解析的结果证明NOx受汽车尾气影响显著,平均季节性影响范围为秋季39%(最低)至夏季51%(最高),建议在研究区域采取更有效的措施来降低车辆排放对大气NOx浓度的影响。此外,VOCs主要受燃煤&SOC、汽车尾气和生物质燃烧的影响,平均影响分别为39%、31%和30%。春季(44%)、夏季(56%)、秋季(43%)VOCs形成的主导来源为燃煤&SOC。
[0061]通过本技术解析的结果表明,与燃烧相关源的排放对CO2有很强的影响。其中,燃煤&SOC对CO2的影响最大,达到46%;其次是汽车尾气和生物质燃烧,影响相对较小,分别占25%和23%。土壤&沙尘中少量的CO2可能是由于微生物呼吸作用。根据四季CO2源的百分比影响,发现在春、夏、秋三个季节,除冬季外,三种源的影响顺序为燃煤&SOC>汽车尾气>生物质燃烧。相比之下,冬季生物质燃烧的比例略有增加,估计为30%。解析的PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO2来源类别及影响(%)结果见表2:
[0062]表2解析的PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO2来源类别及影响(%)
[0063]
[0064]第5步:多种大气污染物-温室气体协同溯源技术的构建:提出协同源影响计算公式,进而识别多种气态污染物(SO2-NOx-VOCs)及PM2.5-CO2的协同源类并计算协同源影响。
[0065]基于上述步骤提出协同源影响计算公式(等式(3)),进而计算多种气态污染物(SO2-NOx-VOCs)及PM2.5-CO2的协同源影响。采用加权平均法,提出了等式(3)来整合SO2-NOx-VOCs与PM2.5-CO2的协同溯源结果。
[0066]
[0067]这里为源j(μg·m-3)在采样过程中的整体影响;Sij是源j中物种i的影响;Wji为第j源影响的计算权重。
[0068]如图6所示,通过本技术识别并定量了四种对SO2-NOx-VOCs起主要影响的共同源,其中燃煤&SOC是最大的污染源,占42%。第二个主要来源是汽车尾气,占31%。其他来源种类的贡献由高到低依次为生物质燃烧(23%)和二次硝酸盐(4%)。对PM2.5-CO2有影响的来源有6种,比例在9%到31%之间,燃煤&SOC是影响最大的来源,值得特别注意。除此之外,通过本发明还可以获得不同季节的共同源对多种物质的集成源影响。例如,对PM2.5-CO2,春季(28%)、秋季(28%)和冬季(30%)以燃煤&SOC为主,土壤&沙尘在春季的影响较大(21%),在夏季汽车尾气是最大的污染源(30%)。这些污染源类别在特定的季节性污染中发挥着重要作用。解析的气态污染物(SO2-NOx-VOCs)与PM2.5-CO2的集成源解析结果(%)见表3:
[0069]表3解析的气态污染物(SO2-NOx-VOCs)与PM2.5-CO2的集成源解析结果(%)
[0070]
[0071]由于环境问题的特殊性和复杂性,促使人们寻找一种高效的方法来解决空气污染的协同排放。通过对污染源的治理,可以做到协同减排温室气体与大气污染物。尽管对上述单一污染物来源贡献的研究有很多,但目前缺乏一种能够利用PM2.5、SO2、NOx、VOCs和CO2浓度的同步数据直接量化多种大气污染物-温室气体协同效应的源解析技术方法。本发明利用长时间高分辨率时间序列的在线综合观测数据,首先应用新型受体模型定量计算了颗粒物、气态前体(SO2、NOx、VOCs)和CO2的来源影响。其次基于加权平均原理,建立了利用标准偏差和浓度阈值的加权系数,从而构建了一种用于多种大气污染物-温室气体协同溯源的集成源解析技术。应用本发明首次建立的多物种协同溯源技术既能够计算单一污染物的源影响,又能直接量化多种物种的集成源影响,例如关键气态前体物(SO2-NOx-VOCs)和PM2.5-CO2。最终目的是在碳减排和清洁空气的合作路径中,确定不同季节的共同来源。
[0072]此外,本发明结合新型受体模型,填补了传统受体模型在实际应用方面具有的局限性,使得解析结果更具的物理意义,从而更加符合真实大气环境。本发明构建的技术方法可以对不同污染物的协同效应进行直接的辨识和定量,从而对今后的环境污染治理、减缓气候变化具有一定的指导作用,并且为今后的环境治理和控制提供科学依据。